在尊龙凯时（No. 90206036，29525305，21321002，21033009，20573107）等的长期资助下，中国科学院大连化学物理研究所包信和研究员团队近日在甲烷高效转化相关研究获重大突破。他们基于 “纳米限域催化”的新概念，创造性地构建了硅化物（氧化硅或碳化硅）晶格限域的单中心铁催化剂，成功地实现了甲烷在无氧条件下选择活化，一步高效生产乙烯、芳烃和氢气等高值化学品。相关成果发表在5月9日出版的Science杂志上。同时，相关的PCT (Patent cooperation treaty )专利申请已进入美国、俄罗斯、日本、欧洲和中东等国家和地区。这一突破性的研究为天然气直接转化制乙烯和高值化学品提供新途径。

　　在二十多年的甲烷催化转化研究的基础上，包信和团队将具有高催化活性的单中心低价铁原子通过两个碳原子和一个硅原子镶嵌在氧化硅或碳化硅晶格中，形成高温稳定的催化活性中心；甲烷分子在配位不饱和的单铁中心上催化活化脱氢，获得表面吸附态的甲基物种，进一步从催化剂表面脱附形成高活性的甲基自由基，在气相中经自由基偶联反应生成乙烯和其它高碳芳烃分子，如苯和萘等。当反应温度为1090℃，每克催化剂每小时流过的甲烷为21升时，甲烷的单程转化率高达48.1%，生成产物乙烯、苯和萘的选择性> 99%，其中生产乙烯的选择性为48.4%。催化剂在测试的60小时内，保持了极好的稳定性。与天然气转化的传统路线相比，该研究彻底摒弃了高耗能的合成气制备过程，大大缩短了工艺路线，反应过程本身实现了二氧化碳的零排放，碳原子利用效率达到100%。

　　在相关领域科研人员共同合作下，利用上海同步辐射光源和紫外软电离分子束飞行质谱等手段对催化过程进行了原位监测，并结合高分辨电子显微镜和DFT理论模拟，从原子水平上认识了催化剂单铁中心活性位的结构、自由基表面引发和气相偶联生成产物的反应机制，进而揭示了单铁活性中心抑制甲烷深度活化从而避免积碳的机理，首次将单中心催化的概念引入高温催化反应。